发布时间:2024-10-23
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近日,山东省硅单晶半导体材料与技术重点实验室(筹)、化学化工学院耿龙龙副教授、与王晓丽副教授、韩文渊博士合作,发挥山东省青创团队学科交叉优势,在金属催化剂电荷微结构调控方面取得重要进展,相关研究成果以“Triggering efficient redox cycling and electron transporting in CuCo spinel oxides via oxygen vacancy building for rapid degradation of antibiotics ”为题发表在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》(IF:13.3,中科院一区,TOP期刊)。
以过硫酸盐(PMS)为主要氧化介质的高级氧化工艺凭借丰富的自由基物种被广泛应用于难降解污染物治理领域。其中,开发性能高效、稳定的催化剂是当前该领域亟待解决的问题。钴基催化剂被广泛用于活化PMS,然而,其氧化还原能力不足及电子转移能力低的特点限制了其规模化应用。该成果通过实验研究与理论模拟相结合,采用第二金属和氧空位(Ov)共掺杂策略开展了钴基催化剂的电荷微结构和催化特性调控研究。结果表明,与钴氧化物和铜氧化物相比,CuCoOx-20表现出优异的PMS活化能力以及循环稳定性。在四环素降解反应中,CuCoOx-20在10 min内可降解98.85%,速率常数为0.433 min?1,分别是钴氧化物和铜氧化物的3.3倍和7.5倍。理论计算与控制实验结果表明,Ov的存在促进了PMS在Co位点的吸附和分解能力,Cu的引入可以有效抑制Co3+的积累,从而提高了其氧化还原能力。该研究成果将为金属催化剂电荷微结构调控提供借鉴。
德州学院为成果第一完成单位,耿龙龙副教授和研究生耿风亭为论文共同第一作者,王晓丽副教授、韩文渊博士、云南大学胡广志研究员为共同通讯作者,我校化学化工学院张秀玲教授、陈玉婷教授、张大帅副教授、张永正副教授,研究生程香涵、杨曼和山东理工大学庄淑娟教授为共同作者。研究得到国家自然科学基金、山东省青创科技创新团队、山东省自然科学基金、德州学院学科(平台)建设经费等经费资助。
山东省先进材料与绿色催化交叉创新团队以先进材料开发为主线,发挥学科交叉优势开展纳米材料制备、表界面调控、催化特性研究、工业放大实验等研究。通过理性设计催化剂的结构并在此基础上开展表界面调控,最终实现催化活性、选择性和稳定性的提升。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894724082226
(作者:化学化工学院 耿风亭 供稿审核人:王新芳)
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